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化学
柠檬酸改性Hβ分子筛酸性中心的调变与解析
采用不同浓度柠檬酸对Hβ分子筛进行改性,运用XRD、Ar吸附等温线等方法对其织构性质进行表征,并通过NH_3-TPD和Py-FTIR关联改性Hβ分子筛的酸性质,以吡啶为探针分子,分析吡啶分子与Hβ分子筛各活性组成单元的作用形式。结果发现,Hβ分子筛除存在与硅铝桥羟基相关的B酸中心外,还存在与非骨架铝羟基基团有关的弱L酸中心以及缺陷位处三配位的Al羟基物种和AlO~+有关的强L酸中心。非骨架铝物种与临近的硅铝桥羟基间存在协同作用,吡啶分子可以吸附在其L酸中心并与临近B酸中心产生键合,在高温时不易脱附。吡啶分子会优先吸附在酸性较强的硅铝桥羟基和缺陷位处三配位的Al羟基活性位上,而与非骨架铝羟基基团作用较弱。经柠檬酸处理后,分子筛中部分非骨架铝羟基物种被选择性移除,且未对骨架铝造成严重破坏。Hβ分子筛经柠檬酸酸处理后仍存在强L酸中心,此强L酸中心的存在方式可能与AlO~+和缺陷位的三配位的Al物种有关。
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石油化工高等学校学报
2020年03期
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