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有机化工
通过二硫化钼的层间调控提高电催化加氢性能(英文)
电催化加氢反应能够在温和条件下生产高附加值化学品,但受到析氢副反应和贵金属催化剂的制约.本工作首次通过铵根或烷基胺阳离子的原位插层,发展高效的非贵金属加氢催化剂:二硫化钼(MoS_2).通过插层驱使MoS_2发生2H→1T相变,有效地改善了其电子结构和表面疏水性,促进了含氧生物质分子的电化学加氢反应,并抑制了氢气的析出.在-0.25~-0.65 V(vs. RHE)电位范围内,二甲胺阳离子插层的二硫化钼(MoS_2-DMA)能够高效电催化糠醛(FAL)合成糠醇,法拉第效率高达86.3%~73.3%,选择性>95.0%,优于MoS_2和传统金属催化剂.该优越的加氢性能来源于催化剂对中间体较强的化学吸附和表面疏水性.该催化剂同时增强了关键反应物种Hads和FALads在边缘位点的化学吸附,从而加快了表面速控步骤;同时,疏水性的提高有利于FAL与电极材料接触,克服扩散的限制.可见,利用原位插层的方法能有效地调控MoS_2性质,使得其从典型的析氢电催化剂转变为高效的电化学加氢催化剂,这将拓宽电化学有机合成的催化剂开发思路.
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Science Bulletin
2021年10期
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