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化学
Mo的引入方式对CeO_2脱硝性能的影响(英文)
固定源排放的氮氧化物(NO_x)导致了严重的环境污染问题, NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)被认为是目前控制NO_x排放的最有效技术,已广泛应用于电力行业的烟气排放治理.然而,我国非电行业的NO_x减排仍然面临着重大挑战,因为其排放的废气温度通常低于300℃,且含有一定量的SO_2,传统的钒基SCR催化剂因活性温度(300~400℃)较高而无法有效发挥作用.因此,亟待开发新型的高效低温SCR催化剂.铈基催化剂由于氧化铈(CeO_2)的优异储氧能力(OSC)和良好的氧化还原能力而显示出较好的低温(80~300℃)脱硝性能,如Mn-Ce, W-Ce, Ta-Ce, Cu-Ce和Nb-Ce等.但这些铈基催化剂易被烟气中的SO_2毒化而导致催化活性降低.因此,提高铈基SCR催化剂抗硫中毒能力是其产业化应用的关键.已有研究发现,通过构筑结构保护层或添加另一种金属来保护活性组分是提高SCR催化剂抗硫性能的一种可行策略.氧化钼(MoO_3)通常被用做传统V_2O_5/TiO_2催化剂的促进剂以提高其水热稳定性和表面酸性.研究表明,在V/Ti催化剂中引入钼物种不仅可以提高其SCR活性,而且提高了V/Ti催化剂的抗SO_2性能,这是由于VMo/Ti表面较少的V-O-V键削弱了对SO_2的氧化作用.Tang等开发了一种Fe_2O_3/MoO_3纳米片催化剂,显示出比纯Fe_2O_3更好的抗SO_2能力,主要是由于层状结构的MoO_3能阻止NH_4~+在硫酸氢铵中的沉积.目前关于Mo的引入方式即催化剂的制备方法对铈基催化剂物化性能和NH_3-SCR催化性能(特别是抗SO_2能力)的影响的研究还比较少.本文分别采用浸渍法和沉淀法在CeO_2中引入钼物种,制备了Mo-CeO_2和MoCe-cp催化剂来探究制备方法对M℃ e催化剂的脱硝性能及抗SO_2中毒能力的影响.结果表明,引入Mo可以显著地提高CeO_2的低温脱硝性能,其中Mo-CeO_2催化剂在150 ℃即可达到80%以上的脱硝效率,同时抗SO_2中毒性能也得到了显著提高.对催化剂结构、氧化还原能力、表面酸度和反应物分子的吸附脱附性质进行了表征,并与MoCe催化剂脱硝性能和抗硫性能相关联.结果表明, Mo-CeO_2和MoCe-cp催化剂的物理化学性质和脱硝性能有明显区别.首先, Mo-CeO_2中的钼物种主要存在于CeO_2表面,而MoCe-cp中的钼物种主要存在于CeO_2体相,其为Mo-CeO_2表面带来大量的Br?nsted酸位并抑制了硝酸盐的吸附,促使NH_3-SCR反应按照Eley-Rideal机理进行,进而表现出优于MoCe-cp的低温活性.其次, Mo-CeO_2表面更多的Mo物种抑制了SO_2的吸附,从而使Mo-CeO_2表现出更好的抗SO_2性能.本文为具有实际应用前景的铈基NH_3-SCR催化剂的设计提供了参考.
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Chinese Journal of Catalysis
2021年09期
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