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无机化工
商用氧化铟锡玻璃:室温高效还原氮气的催化剂电极(英文)
NH_3作为一种必需的活化氮源,在化肥、染料、爆炸物和药物等的制造中起到了关键作用;同时,它也是一种在交通运输领域具有吸引力的无碳能源载体.工业上生产氨气使用典型的哈伯-博世工艺,但是此工艺涉及大量的能源消耗和碳排放,给环境带来巨大的压力.电化学氮还原反应(NRR)能够在温和环境下实现环境友好、节能的氨合成,但此过程需要高效的电催化剂.高效的NRR催化剂(Au、Ag、Pd和Ru)储量少、成本高,阻碍了它的实际应用.因此,设计和开发由地球上丰富的元素制成的具有成本效益的催化剂来代替NRR催化剂意义重大.本课题组最近的研究(Chem.Commun., 2018, 54,12966–12969)表明, SnO_2在环境条件下具有电催化氧化活性,但其低电导率限制了其性能,可通过氟掺杂或石墨烯杂化予以解决.氧化铟锡(ITO)作为一种含SnO_2的材料,导电性好,可望用于NRR的高效电催化剂中.因此,本文采用商用氧化铟锡玻璃(ITO/G)作为催化剂电极,在温和环境条件下进行N_2-NH_3的电化学转化,并呈现出对生成氨气有较高的选择性. XRD和XPS结果表示,商用ITO/G中存在In, Sn和O元素;SEM显示ITO/G具有清晰的纳米薄膜结构和267 nm的截面厚度;相应的EDX谱图显示In, Sn和O元素分布均匀,且原子比为32.11:3.16:64.74.采用紫外-可见光谱及线性扫描伏安和恒电位极化等电化学测试研究了商用ITO/G的NRR活性.在0.5 M LiClO_4电解液中测试时,于–0.40 V vs.RHE条件下, ITO/G的NH_3产率为1.06×10~(–10) mol s~(–1)cm~(–2),其法拉第效率为6.17%.~(15)N同位素标记实验证实了所测到的NH_3是由ITO/G催化的N_2电还原反应生成的.利用第一性原理计算探讨了在ITO催化剂上可能的NRR反应机理,确定了ITO催化剂的NRR活性位点、N_2化学吸附活性位点以及NRR的反应途径.此外, 24 h恒电位(–0.40 V vs.RHE)极化测试和2 h恒电位极化(–0.40 V vs.RHE)测试后的XRD和SEM结果表明,该催化剂具有较高的电化学稳定性.综上所述,商用ITO/G用作在环境条件下将N_2转化为NH_3的有效催化剂电极,将为开发人工固定氮气的ITO基纳米结构提供一种研究途径.
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Chinese Journal of Catalysis
2021年06期
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