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激光促进H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反应

高峰;钟顺和

  以H3 PW12 O4 0 (PW12 )作为固体表面材料 ,用IR ,TPD和激光促进表面反应 (LSSR)技术等手段考察了PW12的表面构造、化学吸附性能和激光促进CH4 部分氧化合成CH3 OH的反应规律 .PW12 表面上存在着Lewis碱位 (W=O和W O W键中的氧位 )和Lewis酸位 ( W6+) .CH4 在PW12 表面的Lewis碱位上发生化学吸附 ,主要吸附位是W =O键 .采用 980cm-1的激光激发PW12 表面的W =O键 ,在 10 0℃以上和常压下 ,CH4 的部分氧化反应顺利进行 .CH3 OH是CH4 氧化的直接产物 ,HCHO ,CH3 OCH3 和烃类是CH3 OH进一步反应的产物 .H2 O分子在反应中的作用可能为 :通过激光参与下H2 O分子与PW12 表面发生相互作用 ,能产生有利于CH4 吸附和CH3 OH生成的表面活性位W6+O-,同时产生有利于气相分子氧补充反应消耗晶格氧的表面氧缺位 ,从而提高光能的有效利用并加速CH4 直接氧化反应的进行 .根据实验结果 ,探讨了LSSR机理……   
[关键词]:甲烷;部分氧化;甲醇;杂多酸;磷钨酸;激光促进表面反应
[文献类型]:期刊
[文献出处]: 《催化学报2000年06期
[格式]:PDF原版; EPUB自适应版(需下载客户端)