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有序介孔碳负载纳米零价铁复合材料的合成、结构调控及应用研究

顾娟

   针对纳米零价铁在应用中存在的易氧化失活及易团聚的两大技术难题,提出了构筑有序介孔碳负载纳米零价铁复合材料(Fe/OMC)的研究思路。以三嵌段共聚物F127为模板剂,间苯二酚-甲醛(RF)缩聚形成的酚醛树脂为碳源,Fe(NO3)3·9H2O为金属源,在不外加酸的情况下经软模板路线成功制备出了介孔结构规整,纳米铁颗粒高度分散的Fe/OMC复合材料。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附、拉曼光谱(Raman)等手段对材料结构进行表征,详细考察了合成条件对复合材料结构的影响。以2,4,6-三硝基甲苯(TNT)为目标污染物,研究了不同反应条件下Fe/OMC对水中TNT的吸附降解过程,初步探讨了降解反应机理。同时研究了Fe,Co,Ni对有序介孔碳材料的催化石墨化作用,并考察了石墨化程度对甲醇氧化电催化性能的影响。实验结果显示: 1.制备介孔结构规整、铁的负载量大且分散性好的Fe/OMC复合材料的最佳合成条件为:酚醛比1/1.5,老化时间60h,惰性气体气氛800℃碳化,升温速率1-5℃/min。 2.Fe/OMC对TNT的去除是一个吸附与降解的协同作用过程。TNT的去除率随材料投加量和有序度的增加而增加,较低的pH有利于降解反应的进行。TNT的降解路径可能为苯环上的-NO2被还原为-NHOH进一步被还原为相应的氨基产物。 3.XRD、TEM、Raman等表征结果证实低温下Fe,Co,Ni对有序介孔碳材料具有催化石墨化作用。金属对碳材料石墨化的催化作用为:Fe>Co>Ni。具有较高石墨化程度的Pt-Fe/OMC显示出较好的电催化活性,甲醇氧化峰的电流高达258mA.mg(-1)Pt,是商用催化剂的2.2倍,且其具有较强抗CO中毒能力,If/Ib高达1.98。……   
[关键词]:纳米零价铁;有序介孔碳;TNT;还原;石墨化
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:南京理工大学2010年