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黄磷尾气吸附—催化氧化性能及机理研究

徐浩东

   本文重点研究了过渡金属氧化物催化剂和酸碱催化剂催化氧化黄磷尾气中P、S杂质的性能及机理。本文筛选了制备催化剂用载体吸附剂:筛选催化剂的活性组分;在活性组分确定的前提下对催化剂吸附净化PH_3和H_2S气体做单因素实验,研究催化剂的吸附性能;对过渡金属氧化物催化剂做正交实验,确定各影响因素交互作用下的最佳实验条件;利用催化剂的吸附等温线计算吸附热;过渡金属氧化物催化剂用SEM、BET、XRD、XPS表征,酸催化剂用IR和碱吸附量热法表征,为机理研究提供数据;通过基础实验数据、吸附热和表征结果共同研究催化剂的净化机理;对催化剂的再生进行考查,确定最佳的再生方法和再生效果;用实际黄磷尾气验证催化剂的吸附性能。 分别选用ZP-3型活性炭和13X分子筛作为过渡金属氧化物催化剂和酸催化剂的载体吸附剂;过渡金属氧化物催化剂的浸渍溶液为Cu(Ac)_2,活性组分为CuO和Cu_2O,酸催化剂的活性溶液为Cu(SO)_4,活性组分为Cu(SO)_4脱水后形成的B酸和L酸;过渡金属氧化物的单因素最佳实验条件为:浸渍液浓度0.05mol/L、干燥温度120℃、焙烧温度250℃;吸附反应温度95℃;氧含量为3%,酸催化剂的单因素最佳实验条件为:浸渍液浓度0.1mol/L、干燥温度120℃、焙烧温度300℃、吸附反应温度无氧时20℃吸附效果最佳、吸附反应温度有氧时95℃吸附效果最佳、氧量为1%。 过渡金属氧化物催化剂对PH_3和H_2S吸附均主要是化学吸附,且吸附为吸热过程;催化剂的表征结果证实了催化剂表面吸附前后的变化,利用表征结果、前期的实验和计算数据初步研究了过渡金属氧化物催化剂的净化机理;实验采用的两步再生方法可获得较好的再生效果,并可防止再生带来的二次污染。 酸催化剂的吸附热证明在无氧条件下,化学吸附是一个放热过程,吸附热为71.23165kJ/mol,发生络合反应,温度降低,络合速度加快;在有氧条件下,化学吸附是一个吸热过程,吸附热为105.20229kJ/mol,PH_3在络合吸附态下发生氧化反应;表征证实了酸中心和酸中心的强弱,并证实了酸中心对PH_3的吸附;结合基础实验数据、吸附热和表征结果对酸催化剂的净化机理进行初步的研究;机理推断的再生方法基本可行,并防止再生带来的二次污染。 现场实验部分分析测定了黄磷尾气中的各种气体物质的浓度,验证了两种催化剂对黄磷尾气中各种磷、硫化物的吸附性能;考查焙烧和未焙烧对过渡金属氧化物催化剂吸附性能的影响;相同载体吸附剂上过渡金属氧化物催化剂较酸催化剂的吸附性能要略好。……   
[关键词]:黄磷尾气;PH_3;H_2S;催化剂;净化机理
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:昆明理工大学2007年