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北京大气中痕量挥发性有机污染物的浓度变化研究

姜洁

   大气中痕量挥发性有机污染物(VOCs)不仅是促发大气二次污染的前体物,而且对人体健康有直接危害,因此对VOCs的研究一直是大气化学研究的重要分支。本文应用自动累积采样系统-两步冷冻浓缩-气相色谱/质谱联用技术(AAS-CCS-GC/MS)对北京大气中VOCs进行了长期连续观测研究。CCS-GC/MS系统使大气样品进样量从1~5cm3增加到500~1000 cm~3,从而将GC/MS分析大气中的痕量挥发性有机物的检测下限从10~(-6)降到10~(-12)量级,基本上能检测出大气中所有浓度在pptv量级以上的痕量挥发性有机污染物。CCS-GC/MS分析方法评价结果表明,1000 cm3进样量最低检出限体积分数值为7×10~(-12)~40×10~(-12),流出峰保留时间定性分析相对平均偏差<2.5s,39种目标化合物平均回收率为100.8%±5.6%,0~400×10~(-9)(v/v)浓度范围内外标定量曲线r~2平均值大于0.99;精密度误差2%~14%,完全能够用于对大气中的痕量挥发性有机物准确定性、定量监测。该系统普适性强,对绝大部分城市大气有机污染物有良好响应。 本文利用标准物质响应因子传递法对1999~2004年北京大气中VOCs定量分析结果进行了校正,并建立了北京地区大气痕量挥发性有机污染物数据库。该数据库包括1999~2005年67个物种(30种烷烃、12种烯烃、6种苯系物、19种卤代烃)的周样(325个/单物种,共21775个数据点。采样时间:每周四下午14:00;地点:325米铁塔32米平台)和典型日变化(924个/单物种,共14784个数据点)观测分析结果,并包括采样时的温度、湿度、风向、风速、天气状况等气象因素。该数据库为研究北京地区痕量挥发性有机污染物的浓度变化趋势、模型参数设定和结果验证以及北京地区VOCs污染源解析提供了大量连续的实测数据。 2000~2005年北京大气中VOCs每周一次的采样分析结果表明,烷烃平均含量最高(浓度为66.8±21.8ppbC),其次是苯系物(59.2±22.2ppbC)和烯烃(14.1±3.1ppbC),卤代烃平均含量最低(13.6±5.8ppbC)。苯是VOCs中含量最高的物种(浓度为4.0±0.7ppbV),其次是1,2-二氯乙烷(浓度为3.9±0.8ppbV)、2-甲基丁烷(3.3±0.4ppbV)、甲苯(2.7±0.2ppbV)。 日变化样品分析研究结果表明,典型天气条件下烷烃日平均浓度最高(83.8±9.2ppbC),季节统计日变化总体趋势呈现夜晚高、白天低的变化形式;苯系物日平均浓度次之(58.2±29.9ppbC),统计日变化形式不明显;烯烃日平均浓度为17.0±10.8ppbC,除……   
[关键词]:CCS-GC/MS;标准物质响应因子传递法;数据库;日变化;季变化;变化趋势;因子分析;源解析
[文献类型]:博士论文
[文献出处]:中国科学院研究生院(大气物理研究所)2006年
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