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SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸及其催化酯化反应的研究

张凤媛

  随着绿色化学的倡导,“绿色催化”这一全新的概念摆在了我们的面前。固体超强酸具有高活性、高选择性、低腐蚀、低污染以及容易与反应物分离、可重复利用、热稳定性好等特点,符合绿色催化的要求,因而对固体超强酸的研究成为当前的热点之一。本文论述了固体超强酸催化剂的研究进展及其在酯化反应中的应用。采用溶胶一凝胶法制备SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸催化剂,考察它在乙酸甲酯酯化反应中的催化活性。用正交试验法对催化剂的制备条件进行优化,并对催化剂的酸强度、酸结构进行了系统的研究。具体工作分为三部分进行:1)催化剂制备及催化活性考察。用正交试验分析得出制备SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸催化剂的最佳条件为:钛酸丁酯(TBT)含量为A_1(0.5g),硫酸含量为B_3(1.5m1),焙烧温度为C_1(400℃),钛酸丁酯加入温度为D_2(20℃)。其中焙烧温度对催化剂的催化活性影响最大。2)采用Hammett指示剂法、TG和IR分析手段对催化剂物性进行表征。结果表明:SO_4~(2-)/ZiO_2-SiO_2催化剂的酸强度最大达-12.70。SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸的酸中心模型是螫合式双配位。3)对催化剂的失活机理进行讨论,结果表明用于乙酸甲酯酯化反应的SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2固体超强酸催化剂失活的主要原因是催化剂表面积碳和SO_4~(2-)流失。……   
[关键词]:固体超强酸;乙酸甲酯;SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2;酯化反应
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:兰州大学2006年
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