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直接甲醇燃料电池PtRu催化剂表面CO中毒的理论研究

张婷

  在直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)中,催化剂中毒问题一直是人们关注的问题。提高催化剂的利用率,降低其成本已经成为催化剂研究中的一个重要方向。目前催化剂的研究主要集中在研究(1)合理的合金催化剂(2)合金催化剂的最优配比两大问题。本论文主要是通过构建物理模型,模拟CO在PtRu合金表面的吸附,找出最优配比的合金,使CO最不易吸附在此合金表面,另外将比较PtRu合金(100)和(111)面的抗中毒性能。通过这此两方面的研究,希望指导实验出最不易CO中毒的催化剂。本文采用原子簇模型模拟纯Pt以及PtRu合金(100),(111)晶面,通过从头算法对CO吸附在两个晶面上项位进行了理论计算。由于CO分子是小分子,构建原子簇时我们只考虑吸附原子以及其周围最近邻原子的影响而忽略其它原子的影响。首先,我们计算了CO在纯Pt(100)和(111)晶面的吸附能,分别为与实验值非常接近,说明我们采用的模型和计算方法基本合理,可以对CO在两个晶面上的反应过程进行描述,并且通过这两个计算结果比较发现纯Pt(111)晶面更不易发生CO中毒,即纯Pt(111)晶面的催化性能比(100)晶面好。其次,通过对称性取代,我们分别模拟几个特殊比例合金的(100)及(111)晶面。纵向比较发现,对(100)晶面,对所考虑的三种比例的合金,50%含Ru的合余拥有最好的抗CO中毒的能力,并且CP在此合会表面最易被催化剂活化。就(111)晶面而言,当Ru的含量介于37.5%至50%之间时,合金具有最好的抗中毒能力,同样地,在此表面的CO被最大程度地活化。横向比较又发现,在含同样百分比Ru的P t Ru合金中,CO在(111)晶面上的吸附能比在(100)面上低,而(111)面上的M-CO及C-O键长比(100)面上的长,这说明合金(111)晶面比(100)晶面具有更好的抗中毒能力,并且吸附在此的CO更易被活化。关键词:吸附,PtRu合金,原子簇,(1 00)晶面,(1 11)晶面……   
[关键词]:吸附;PtRu 合金;原子簇;(100) 晶面;(111) 晶面
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:江西师范大学2005年
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