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金刚石薄膜电极的电化学特性及其在污水处理中的应用研究

李学敏

  金刚石薄膜以其优异的电化学性能,逐渐成为电化学和电化学工程领域的的最佳电极材料之一,并且在污水处理、电分析、电合成和声电化学等领域的应用和研究日益广泛。在本文中主要开展了硼掺杂金刚石薄膜的电化学性能及在污水处理中的应用研究。利用多种检测技术,分析了金刚石薄膜的表面结构形态;结果表明利用HFCVD制备的大面积硼掺杂金刚石薄膜结构均匀,其主要成分为SP3杂化键的多晶金刚石,晶粒尺寸为二十到五百纳米;纳米硬度和微划痕测试显示薄膜具有较高的硬度和基体结合强度。电化学分析表明,所制备的掺硼金刚石薄膜具有宽的电化学窗口(3V左右)和低的背景电流。循环伏安法的系统研究表明,氯酚在金刚石薄膜电极上的氧化还原反应均是不可逆的,电极过程的控制步骤是传质控制;低pH值的溶液中,质子和电子均参与反应;高pH值的溶液中,只有电子参与反应;氯酚的反应活性与氯原子的个数及其在苯环上的位置有关;氯酚相对于电化学氧化的活性随电离常数的增加而下降。在金刚石薄膜表面溅射Pt元素,获得了具有催化性的电极,结合活性涂层电极,研究了氯酚的电氧化特性。不同极化电压下金刚石薄膜的阻抗特性分析和计算表明,电极表面态影响阻抗谱特征,平带电势约为0.95V,其载流子浓度为6.91×1017~2.54×1019 cm-3,所制备的金刚石薄膜属于中等掺杂。研制了适合于金刚石薄膜电极的污水处理设备。用该设备降解处理了含苯酚和几种氯酚的模拟废水,考察了电压、电流、极间距、流量、温度、pH值以及添加NaCl等参数对电化学降解效率的影响,初步探讨了电化学降解苯酚的机理。结果表明,金刚石薄膜电极具有优异的污水降解性能,COD的去除率接近100%,电流效率最高达到0.8以上。用该设备处理重金属废水,去除率可达90%以上。金刚石薄膜电极和活性涂层钛基电极的对比研究表明,前者的降解处理性能和效果远优于后者;实际降解效果证明电极的阴极替代是可行的。所研制的设备对实际炸药废水的处理效果良好,表明研制的金刚石薄膜电极不仅具有十分优越的电化学性能,而且对难降解的污水也具有良好的处理效果。……   
[关键词]:掺硼金刚石薄膜;电化学;污水处理;氯酚;活性涂层钛基电极
[文献类型]:博士论文
[文献出处]:清华大学2004年