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高放废液水泥固化体性能提高及Cs~+固化机理

王冬

  用水泥固化高放废液是目前国内外研究的重要课题,模拟高放废液全低温碱矿渣水泥固化水法工艺,与玻璃固化方法相比,水泥法原材料易得,固化工艺简单,固化成本低廉,因而具有良好的应用前景。针对在高放废液中由于Cs~+的高溶解度,扩散迁移能力强,掺加吸附辅助材料于碱矿渣水泥固化体中还不能有效地抑制Cs~+在固化体中的浸出,且水法工艺固化体强度偏低等问题,通过调整高放废液预处理,使游离Cs~+形成难溶的化合物或固溶体且使废液组成对固化体性能影响降低;改变成型工艺及沸石掺量,确定一条新的预处理与常温固化路线,使模拟高放废液在全低温工艺条件下被碱矿渣水泥固化。实验结果表明:模拟高放废液经NiSO_4和K_4[Fe(CN)_6]预处理,Ca(OH)_2中和碱化后,废物包容量为16%(以氧化物计),激发剂掺量按Na_2O为矿渣重量5%计(其中2%Na_2O由NaOH提供,3%Na_2O由Na_2SiO_3提供),加压成型的15%沸石掺量的碱矿渣水泥固化体具有较高的抗压强度,固化体Cs~+浸出率大幅度降低,其固化体性能可达到如下指标:在确定的固化工艺条件下,固化体28天抗压强度达80.6Mpa;固化体25℃(GB7023-86)42天Cs~+浸出率为8.4×10~{-7} cm·d~{-1},90℃(MCC- 1P)28天Cs~+浸出率为9.3×10~{-5} g·cm~{-2}·d~{-1},且固化体具有良好的热稳定性和抗冲击性。采用XRD、SEM-EDS、DTA-TG、AAS等测试方法对固化体中Cs+浸出行为进行研究,探讨Cs~+核素固化机理,确定固化体中Cs~+被持留的三种形式:1.Cs~+与NiSO_4、 K_4[Fe(CN)_6]生成难溶固溶体Cs_2Ni[Fe(CN)_6]和Cs_4Ni_4[Fe(CN)_6]_3 而被固化体固封持留;2.Cs~+ 被沸石、水化产物及凝胶孔吸附持留;3.Cs~+ 进入水化产物晶格而被固溶持留。本文据此建立了Cs~+固化物理模型,进一步探讨了Cs~+固化机理。……   
[关键词]:模拟高放废液;碱矿渣水泥;水泥固化;Cs~+浸出率
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:南京工业大学2003年
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