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高分子超/纳滤膜分离过程的数值模拟

宋卫臣

  淡水资源的缺乏已经成为世界性的问题。膜分离技术因其过程无相变、无二次污染、分离效率高等优点而受到各国的普遍重视。然而,在膜分离过程中,物料中的微粒、胶体粒子或溶质大分子在膜上发生的吸附、孔堵、浓差极化和滤饼层的形成导致膜通量下降,分离效率降低,严重制约着膜技术的广泛应用。本文针对超滤膜过滤过程中的污染现象,建立数学模型,对污染过程进行了定量的分析,同时对纳滤过程的离子截留率进行了研究,提出了膜分离过程的规律。 针对死端超滤过程中高分子膜表面活性层的污染,在膜污染机理分析的基础上,结合连续性方程,建立了基于Darcy定律、对流扩散方程及吸附动态方程的污染过程数学模型,分析得到渗透率与粒子直径、母液浓度、滤饼层孔隙率、沉积量、膜初始孔隙率的关系。采用有限元模拟方法,得到了膜厚度方向渗透通量的时空演变特点,分析了膜渗透通量减小的原因,并揭示了溶液性质及膜物性参数对膜渗透通量的影响规律,得到以下结论:污染物在膜上的沉积和滤饼层孔隙率的下降是导致渗透通量下降的根本原因;由于膜上层污染较下层严重,导致膜的渗透率上层减小比下层快;在膜的上层部分,压力梯度随过滤时间增加,在膜的下层部分,压力梯度随过滤时间减小;母液浓度越大,沉积物粒径越小,对膜的污染越严重;吸附速率越大,解吸附速率越小,对膜的污染越严重。 相对于死端超滤,由于错流超滤的自由空间内流体对膜表面有剪切力的作用,其渗透率在管道长度方向是变化的。针对错流超滤的特点,在膜的上层部分引入了流体自由流动空间,用Navier-Stokes方程来描述。在自由空间和膜的界面处,用流体的连续性将自由空间和膜介质的流场进行了耦合。膜的污染描述,基于死端超滤建立起来的污染模型,结合文献中的数据,对吸附速率系数和解吸附速率系数进行了数值拟合,建立了描述完整错流超滤污染过程的数学模型。采用有限元模拟方法,分析了不同入口速率下高分子超滤膜的跨膜压力、沉积量和渗透通量沿管道长度方向的变化情况,并对膜内渗透率、压力梯度和沉积量在膜厚度方向的变化进行了分析,得到以下结论:流体的入口速率越大,形成的跨膜压力越大,同时在膜表面形成的剪切作用越大,使膜上的沉积量越小,渗透通量越大:但是,入口速率越大,在工艺操作中会消耗越多的能量;在实际生产中,宜根据所需的污水处理效率和成本要求,选择合适的入口速率;错流超滤膜内的渗透率、压力梯度和沉积量在膜厚度方向的变化表现出与死端超滤相似的规律性。 纳滤膜是一种荷电压力驱动膜,其对无机盐的分离作用不仅仅受化学势控制,同时也受到电势的影响,分离机理更为复杂。本文采用Nernst-Planck方程来描述由于扩散、对流及电场作用引起的离子在膜内的迁移现象,得到离子在膜孔轴向浓度梯度的微分方程;由Gouy-Chapman理论得到膜内体积电荷密度,并通过膜内和膜两侧的电中性条件以及Donnan平衡和空间位阻效应,得到膜孔入口和出口的边界条件,由微分方程和得到的边界条件可以得到离子在膜孔轴向的分布情况。由于滤出液中离子浓度影响微分方程的求解,因此需要将求得的滤出液浓度与微分方程耦合重新迭代计算,直至得到收敛解。借助COMSOL Multiphysics软件平台实现了耦合计算,通过有限元方法,得到了NF-45膜对KCl溶液和MgSO4溶液的离子截留率,并与文献中实验结果进行了对比,验证了数学模型和计算方法的可靠性。对模拟结果进行深入分析,发现离子截留率随电解质溶液渗透通量的增加而增大,但是对于溶液浓度小的电解质溶液,离子截留率增加得快,同时,随着电解质溶液浓度的增加,离子的截留率不断减小;阴离子相同而阳离子不同的电解质溶液,截留率随阳离子扩散系数的增大而减小,随离子水合半径的增大而增大;体积电荷密度的大小和极性都会对离子截留率产生影响,以MgSO4溶液为例,在一定范围内纳滤膜对离子的平均截留率,膜荷负电时比膜荷正电时要小,且在体积电荷密度约为-30mol/m3的时候出现了截留率的最小值,这个结果对MgSO4溶液过滤或者浓缩膜类型的选择提供了理论依据。……   
[关键词]:死端超滤;错流超滤;纳滤;膜污染;数值模拟
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:山东大学2012年