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复合零价纳米铁的制备表征及其去除水中As(Ⅲ)的研究

雷蕾

  利用零价纳米铁颗粒(nZVI)对地下水进行原位治理是近年来的一个研究热点。nZVI具有比表面积和很高的反应活性,能快速去除水中的多种有机氯代污染物、重金属及无机盐等污染物,并且使用灵活方便,在地下水原位治理中具有极大的优势。但在实际应用中却面临这样几个问题:分散性差,易团聚沉淀,在地下含水层中迁移性差。这些问题都极大地限制了零价纳米铁在实际工程中的应用。 针对以上问题,本研究经一系列筛选试验,最终选择了聚苯乙烯磺酸钠(PSS)作为分散剂,利用低浓度的PSS制备了悬浮性能良好且具有高反应活性的复合零价纳米铁(nZVI/PSS)。采用氮气吸附—脱附比表面积分析、透射电镜、X射线光电子能谱仪、X射线衍射和Zeta电位分析等现代分析技术分别对nZVI和nZVI/PSS进行了一系列表征,探讨了PSS的加入对nZVI表面结构的影响。 目前,我国地下水中的砷污染相当严峻,并引起社会的广泛光柱。本文选择As(III)为研究对象,比较了铁投加量、As(III)初始浓度、溶液初始pH及Na~+和Ca~(2+)等阳离子对nZVI和nZVI/PSS去除As(III)的情况,并进行了动力学分析。最后通过XPS对反应后的nZVI和nZVI/PSS表面元素、价态及百分含量分布进行了分析,进一步探讨了nZVI和nZVI/PSS对As(III)的去除机理。 论文所取得的研究成果主要分为以下4个部分: 1.通过优化制备条件得到了制备nZVI/PSS的最佳条件为:先采用液相还原法制备nZVI,再将1.0g(扣除所含水分)nZVI和100mL纯水混合后加入到装有2mL5%(w/v) PSS溶液的三口平底烧瓶中,在通N_2的条件下,用机械搅拌器以300rpm的速度搅拌3h,即制得了能稳定悬浮2周以上的nZVI/PSS。 2.表征结果显示,nZVI和nZVI/PSS颗粒粒径均在50-60nm,其比表面积分别为29.60m~2·g~(-1)和38.44m~2·g~(-1)。X射线光电子能谱结果表明,相比nZVI,nZVI/PSS表面的C、OH~-和O~(2-)的百分含量有所增高,而吸附的H_2O减少,且抗氧化性能有所提高,X射线衍射的结果显示,nZVI/PSS在2θ=44.8°出现α-Fe~0的X射线衍射峰,且结晶度相比nZVI有显著提高。 3.批试验结果表明,As(III)的去除率随nZVI(nZVI/PSS)的投加量增大而升高,随溶液初始pH、As(III)初始浓度及Na~+和Ca~(2+)浓度增大而降低。nZVI/PSS对As(III)的去除率略低于nZVI,这可能由于PSS将nZVI表面部分活性位点覆盖了。但整体而言,nZVI/PSS仍具备很高的反应活性。 4.动力学数据拟合结果表明nZVI和nZVI/PSS对As(III)的去除符合准一级动力学反应方程。相对于其他因素而言,溶液初始pH和阳离子强度对As(III)去除的影响最大。反应后的nZVI和nZVI/PSS表面均能检测到As(V),As(III)和As(0),说明As(III)的去除是氧化、还原和吸附反应共同作用的结果。……   
[关键词]:零价纳米铁;聚苯乙烯磺酸钠;三价砷;动力学;机理
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:华南理工大学2012年