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Pt、Pd贵金属纳米粒子的制备及其对甲酸的电催化氧化

周蓉

  能源的短缺,是未来人类必须面对的严重问题。燃料电池作为一种直接以电化学方式将化学能转化为电能的发电装置,有望成为21世纪的洁净、高效的发电技术之一。直接甲酸燃料电池以其具有燃料来源广、能量转换率高、低污染、存储和运输方便等优点,在便携式电子设备、电动机车和野外电站等领域具有广阔的应用前景。但现有电极材料的电催化活性较低及贵金属昂贵的价格仍是阻碍其商业化的关键问题之一。如何提高催化剂活性、降低贵金属用量对降低燃料电池的成本至关重要。 本论文采用了电化学方法,如恒电位沉积,循环伏安等方法,在玻碳电极,导电玻璃,Pt电极及Au电极表面制备贵金属纳米粒子。利用扫描电镜(SEM)、X射线能量色散(EDX)及X射线粉末衍射(XRD)等研究手段对其结构和组成进行表征,并采用电化学方法研究该催化剂对甲酸的电催化氧化,主要研究工作如下: (1)以玻碳电极(GCE)作基体,采用恒电位法制备Pt-Au双金属催化剂。通过扫描电镜(SEM),X射线能量色散谱(EDX)及电化学方法对催化剂样品进行了表征。SEM结果表明,Pt-Au双金属催化剂的形貌近似球状,表面粗糙。循环伏安法和计时电流法的测试结果表明,Au的加入有利于双金属催化剂上甲酸的电催化氧化,并提高了催化剂对甲酸氧化的抗毒化能力。而甲酸在催化剂上的氧化机理则通过电化学阻抗技术得到进一步说明。同时研究了双金属催化剂中Au的不同含量对甲酸氧化的影响,当Pt和Au物质的量比为1:1.803时,Pt-Au/GC催化剂具有最佳的甲酸电催化氧化活性。 (2)在GCE上,通过恒电位法成功制备了Pt修饰Au的催化剂(Pt/Au/GC),该催化剂具有新颖的层状结构及超低的Pt负载量。样品的SEM表征显示该催化剂的成长模式为Stranski-Krastanov模式,且Au作为内层,Pt作为外层。这种生长模式导致了一个几近完美的层状结构。该生长模式下得到的Pt/Au/GC催化剂的电催化活性通过对甲酸的电催化氧化来评价,并且与其它催化剂修饰的电极(即Pt/GC,Pt/Au和Pt/Pt电极)的催化活性进行了比较。结果表明,Pt的电催化活性很大程度上取决于基底的本征性质。具有“新鲜”Au的Pt/Au/GC对甲酸的催化氧化活性远高于Pt/GC,Pt/Au和Pt/Pt电极。另外,电化学阻抗谱的测试表明甲酸在Pt/Au/GC上电氧化的电荷转移电阻均小于在其他修饰电极上。 (3)通过简易无模板法电化学合成松针叶状微纳米Pd催化剂。微纳米叶状的Pd颗粒被直接电沉积在导电玻璃基底上。SEM显示了Pd催化剂的微纳米叶结构的形成过程,通过XRD和电化学分析其结构和电催化性能得到进一步的表征。相比于传统的Pd纳米颗粒,所制备的微纳米叶Pd催化剂对甲酸的氧化表现出优越的催化性能。……   
[关键词]:甲酸氧化;PtAu催化剂;电沉积;电催化;微纳米叶Pd催化剂
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:苏州大学2012年
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