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Ti/SnO_2-Sb-Nd电极制备及处理有机废水研究

李国华

  电化学氧化技术能够有效降解污水中的生物毒性和生物难降解有机污染物。阳极材料是实现有机物降解的关键。钛基锡锑电极是用于电化学氧化技术处理有机污水领域最有潜力的阳极材料之一。稀土掺杂钛基锡锑电极以提高电极性能是目前研究的热点方向。本课题对稀土Nd掺杂的Ti/SnO2-Sb-Nd电极及其降解有机污水应用进行了研究。 通过正交设计优化了Ti/SnO2-Sb-Nd电极的制备条件,确定出最佳的制备条件为:Sb/Sn为12%、Nd/Sn为0.5%、热氧化温度为600℃、溶剂为异丙醇、涂液浓度为1.0mol·L-1、烧结制度为刷涂-烘烤1次然后烧结1次。实验结果表明制备条件之间具有交互作用。 研究了Nd掺杂量、热氧化温度对Ti/SnO2-Sb-Nd电极性能的影响机制,表征了溶剂、烧结制度对Ti/SnO2-Sb-Nd电极性能的影响作用。结果表明,Nd掺杂引起涂层中Sb3+向Sb5+转变,提高了涂层中晶格氧含量,Nd掺杂量为0.5%时电极具有最好的电催化氧化活性和稳定性;热氧化温度影响电极涂层的结晶过程,适宜的热氧化温度能保证涂层充分结晶、生长,本实验中以600℃为最优的热氧化温度;在采用刷涂热分解法制备钛电极时,溶剂和烧结制度显著影响电极性能。本实验中,具有长碳链的正丁醇作溶剂时制备了结晶最好的SnO2电极涂层,并且有效地阻止了钛基体被氧化,相应的电极的电催化氧化活性和稳定性最优;在烧结过程之前,如果电极表面的盐类覆盖量过大,则倾向于得到具有龟裂状表面的电极,这种电极表面不利于提高电极稳定性。 通过强化寿命试验研究了Ti/SnO2-Sb-Nd电极的失效过程。结果表明,电极强化寿命过程分为涂层化学组成改变阶段和涂层剥落阶段(按发生时间的先后顺序)。在涂层化学组成改变阶段,涂层中氧空位含量减小以及Sb3+向Sb5+的转化导致了阳极电位和槽压不断升高;在涂层化学组成改变阶段之后,涂层剥落成为电极的主要变化,在涂层剥落阶段,涂层有效成分不断损失,当剥落至暴露出钛基体生成TiO2时,电极寿命终结。 以模拟苯酚废水代表有机污水,研究了以Ti/SnO2-Sb-Nd电极为阳极的电化学体系恒电流降解模拟苯酚污水过程。结果表明,在恒电流降解过程中,阳极电位处于析氧反应电位范围,阳极电位变化引起槽压变化;苯酚降解过程主要受扩散步骤控制;降解过程前期符合一级动力学方程;废水中有机污染物含量较高时有利于充分利用电能;Ti/SnO2-Sb-Nd电极上基本不存在电极积垢问题。另外,尝试了曝气对恒电流降解效果的影响,结果表明,曝气未能提高降解效果。……   
[关键词]:钛电极;二氧化锡;;失效;苯酚
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:大连理工大学2011年