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Ti/PbO_2耐酸阳极电催化性及稳定性研究

李付合

  钛基氧化物电极是一种在电化学合成、废水处理等领域具有较好发展前景的新型电极。但是该类电极在强酸溶液中使用时,阳极放出的活性氧会与钛生成二氧化钛绝缘体,使电极导电能力降低,而且会降低表面活性层与钛基体之间结合能力,容易脱落。通过在Ti基体与活性层之间添加一中间层,可以使钛基体形成一种固溶体结构来增强电极的稳定性及导电性。电极的催化性能与电极表面粗糙程度密切相关,分形几何学为解决粗糙表面的复杂问题提供了新的途径和思路,分形维数可以定量表征电极的粗糙程度,因此,对电极表面结构与性能研究有着重要的理论和实际意义。 本文采用热分解法和电沉积法制备Ti/SnO2+Sb2O4/PbO2电极,利用SEM手段对上述电极表面形貌进行表征,采用三电极体系测定了电极在酸性溶液中不同扫描速度下的循环伏安曲线和动力学参数,同时根据Mandelbrot建立起来分形几何的理论,将钛基氧化物电极材料表面形貌和电化性能相联系,用扫描速度与峰电流的双对数关系定量计算出了不同Sb掺杂浓度电极表面的分形维数,重点讨论了在酸性溶液中氧化物电极的分形维数和电催化性能之间的关系;通过交流阻抗实验考察了电极的导电性;以研究电极为阳极,石墨电极为阴极,在1.0 mol·L-1的H2S04溶液中4A·cm-2条件下采用快速寿命法考察了氧化物电极预期使用寿命。研究结果表明: 1. SnO2+Sb2O4涂层表面晶粒均匀细小、结合紧密无裂缝,可有效阻止新生态氧原子的扩散,减少二氧化钛绝缘层的形成,有利于延长电极使用寿命,是一种理想的氧化物电极中间层材料;Ti/SnO2+Sb2O4/PbO2电极活性层表面呈蜂窝状或蘑菇状、表面比较粗糙,是一类多孔三维电极,其分形维数在2-3之间,具有较好的电催化活性。 2.通过对不同Sb掺杂的Ti/SnO2+Sb2O4/PbO2的耐酸阳极进行循环伏安测定,实验表明当电极中间层Sb掺杂浓度为2%和10%时分形维数较高,析氧电催化活性较高,与动力学参数基本吻合。 3.通过对Ti/SnO2+Sb2O4/PbO2电极进行交流阻抗分析,得到中间层Sb掺杂为6%时,制得电极的Rf为2.737Ω·cm2,电阻最小,导电性最好。 4.通过进行强化寿命测试表明:烧结温度为450℃,且Sb掺杂浓度为6%时,Ti/SnO2+Sb2O4电极预期使用寿命最长达28.75 h;对于Ti/SnO2+Sb2O4/PbO2电极,同样当掺杂为6%时寿命最长,预期使用寿命最长达88.75 h。 总之,本文重点将分形几何理论引入氧化物电极材料体系,不仅定量计算出了电极表面的分形维数,而且将分形维数与电极的析氧电催化性能关联,为深入研究电催化剂提供了一条新的思路,以期为钛基氧化物电极的开发和应用提供理论和实验依据。……   
[关键词]:Ti/PbO_2阳极;分形维数;循环伏安法;电催化性能;加速寿命
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:太原理工大学2011年