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电化学氧化降解酚类有机污染物实验研究

郝苓汀

  随着现代工业和经济的快速发展,水污染已成为阻碍社会可持续发展的严峻问题。有毒、难降解有机废水的治理因缺乏有效地处理方法成为水处理领域内的重点和难点,也是当代环境治理亟需解决的重大问题之一。本工作在全面综述了国内外处理酚类有机废水的方法研究进展的基础上,选择电化学氧化水处理技术为研究方向,以对氯苯酚(4-CP)为模拟污染物,开展对电化学处理技术的基础研究。 本文选用不锈钢为基体,利用电沉积法先镀制α-PbO_2为中间层,再镀制掺杂NaF的β-PbO_2为表面层。在镀制表面层时利用正交实验考察温度、电流密度和NaF的质量浓度对PbO_2电极氧化降解4-CP的电催化活性的影响。最终得出制备β-PbO_2表面层的最佳条件为:温度为70℃,电流密度为15mA·cm~(-2),NaF质量浓度为1.26g·L~(-1)。而且分析得出电流密度这个因子对对氯苯酚去除率的影响最大,其次是NaF的质量浓度,而温度的影响最小。并进一步进行追加实验,制备出具有较高电催化活性的不锈钢基PbO_2电极。 采用已制备好的不锈钢基PbO_2电极为阳极,不锈钢电极为阴极,在无隔膜的自制圆筒形电化学反应器中,对4-CP模拟废水进行阳极氧化降解研究。全面、系统地研究了外加电压、支持电解质浓度、曝气量、溶液初始pH值、污染物的初始浓度等对处理效果不同程度的影响。实验研究表明:对于浓度100mg·L~(-1)的污染物降解中,污染物去除率随着外加电压的增加而增加,考虑到处理成本,选择外加电压为10V;在降解过程中,电解质浓度和曝气量均存在一个最佳值,分别为0.04mol·L~(-1)和0.2m3·h~(-1);初始pH值对4-CP的影响最大,在酸性条件下,虽然4-CP的去除率因溶液pH值的减小而有明显的提高,但也不是pH值越小越好,当pH值为3时,4-CP去除率达到最高;随着污染物的初始浓度增大,不同污染物的去除率都减小,但去除总量均增加。 对污染物的电化学氧化降解反应动力学研究结果表明,污染物的电解氧化反应过程符合表观一级反应动力学规律。同时也对不同影响因素对反应速率常数的影响进行了探讨和研究,结果表明:速率常数随电解质浓度和曝气量的增加均为先增加后降低,受pH的影响较大,反应速率常数与外加电压成线性关系。以污染物的结构性质为基础,对电化学氧化降解不同污染物进行了对比研究,表明污染物的结构对电化学氧化降解有显著影响,吸电子基使化合物反应活性降低,供电子基使化合物反应活性增强。对于不同取代基团酚类化合物降解从易到难的顺序为:-NH_2>-CH_3>-Cl>-NO_2。 本文研究工作表明,电化学氧化技术能够有效的降解对氯苯酚等酚类废水,并具有较好的稳定性。能为深入研究电化学氧化降解难降解污染物的机理提供了依据,也为电化学氧化技术在实际废水处理中的应用奠定基础。……   
[关键词]:电化学氧化技术;酚类有机废水;对氯苯酚;PbO_2电极;反应动力学
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:沈阳建筑大学2011年