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煤的气化反应行为及气化为基础的先进能源动力系统研究

鞠付栋

  能源是社会经济发展的重要支柱。鉴于我国富煤少油气的能源国情,大力发展洁净煤技术是实现我国能源安全的重要保证。本文综合了煤气化的基础研究和应用研究两个方面的内容,重点对煤的气化反应行为、高阶煤的催化气化反应特性、煤气化反应器模型库的建立以及催化气化转化代用天然气(substitute natural gas, SNG)等主要方面开展了研究工作。 在煤的气化反应行为的研究中发现,压力对煤热解过程中的影响机制与该阶段的热解产物及煤的热物理性质密切相关。实验结果表明热解压力存在一最佳值使得煤焦表面结构的发展最为有利,对于神府煤来说最佳压力为0.8MPa。同时,加压热解也对煤焦的化学结构产生了显著的影响,主要表现为含氧官能团的减少以及骨架结构的生长。利用分形收缩核模型对煤焦的气化反应动力学的分析发现煤焦的气化反应性的影响关键在于表面结构特性,气化反应动力学参数的变化与煤焦的表面结构特性的变化表现出一致性。而对气化反应过程中不同转化率的煤焦表面结构特征的分析发现高变质程度煤倾向于显著的表面发展过程,而低变质程度煤则更趋于立体发展的特点。为了描述煤焦表面结构特性发展的随机性,本文利用分形理论对气化过程中煤焦表面结构特性进行了分析,发现不同孔径范围的孔隙结构具有不同的分形维数和演变特征,主要表现为微观孔隙的生长和宏观孔隙的塌缩。此外,研究发现,灰分在煤焦表面结构发展中具有双重作用,特别是低变质程度煤。考虑到高阶煤气化反应性较差,利用添加催化剂研究高阶煤的气化反应动力学,发现不同的催化剂具有不同的适用温度范围,且催化作用与添加量并不存在明显的线性关系。对碱金属、碱土金属和过渡金属三种金属盐催化剂的综合比较来看,钙盐比较适合作为高阶煤气化反应的催化剂。 在煤气化反应器的模拟研究方面,本文建立了基于炉内反应过程和综合热力过程的详细气化炉流程模型和模型库,模拟了运行条件对各典型反应器的运行性能的影响,发现不同的气化炉具有不同的运行性能,这也决定了其运行的经济性及应用领域。 最后,围绕国家能源形势,本文综合分析目前各种SNG生产技术,并结合国内外的研究进展指出了工艺改进的方向。利用简化流程模型模拟了煤直接转化运行性能,得到的SNG产率为0.703Nm3/kg煤。通过对比煤与生物质的差异,在直接转化工艺基础上提出了生物质直接转化SNG的工艺,模拟得到的生物质直接转化SNG产率为0.320Nm3/kg生物质。……   
[关键词]:气化;物化结构;反应性;气化炉模型;代用天然气
[文献类型]:博士论文
[文献出处]:华中科技大学2010年