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SO_4~(2-)/M_xO_y型复合固体酸催化剂的合成、表征及其在酯化反应中的应用研究

黄道伟

  近年来,在酸碱催化作用的研究中,固体超强酸能使许多难以进行的化学反应在很温和的条件下进行,是很有应用前景的环境友好型绿色催化剂。但由于其催化活性受制备方法的影响较大,通常需要对该类催化剂的制备方法进行优化,并通过一定的表征分析技术加以监控、指导。同时将其与催化性能相关联,揭示表征结果与催化剂催化性能的关系,以此获得性能更佳的催化剂。 基于上述考虑,本文分别做了如下几方面的工作: 1.制备了Y3+改性的SO42-/ZrO2-γ-Al2O3复合型固体酸催化剂。实验表明过渡金属γ-Al2O3和稀土元素Y对ZrO2四方晶相起到了稳定作用。而ZrO2四方晶相对催化草酸和正丁醇的酯化反应具有很高的催化活性。并且将不同制备条件下的催化剂表征结果与催化活性进行了关联。催化剂重复使用良好,但稳定性还有待进一步改善。 2.制备了SO42-/TiO2/γ-Al2O3固体酸催化剂。实验表明:y-Al2O3的引入,延缓了TiO2晶型由TiO2锐钛矿晶相向TiO2金红石相转变的趋势,拓展了TiO2锐钛矿晶相稳定存在的温区。极大的改善了SO42-/TiO2的稳定性。并考察了其对顺丁烯二酸酐和异戊醇的酯化反应的催化活性,实验表明,该固体酸同样具有很强的催化活性与选择性。催化剂重复使用和稳定性良好。 3.采用微波加热均匀沉淀法制备了单斜晶型SO42-/TiO2-Zn0复合固体酸。通过微波的引入,使得TiO2晶相产生了锐钛矿相向单斜相再向金红石相晶型转变的过程。并考察了其对草酸和正丁醇的酯化反应的催化活性,实验表明,该固体酸同样具有极强的催化活性与选择性。催化剂重复使用和稳定性良好。 4.制备了单一板钛矿晶型SO42-/TiO2固体酸催化剂。通过单因素法考察了影响TiO2板钛矿晶相形成的原因。揭示了锐钛矿TiO2向板钛矿TiO2再向金红石TiO2晶型转化的过程。并考察了其对顺丁烯二酸酐和异戊醇的酯化反应的催化活性,实验表明,该固体酸同样具有很强的催化活性与选择性。催化剂重复使用和稳定性良好。 5.通过红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、热分析(TG-DTA)以及激光拉曼光谱(Raman)等表征分析技术考察了固体超强酸催化剂晶型转变的过程,实现了催化剂晶型的微观可控调节,以此获得活性、稳定性更佳的催化剂。同时将这种晶型的变化与催化剂酯化反应的催化活性进行了关联。……   
[关键词]:复合型固体超强酸催化剂;制备改性;表征;催化;酯化
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:江西师范大学2010年