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Sr、Mg掺杂LaGaO_3材料的制备、性能表征和价电子结构的研究

石敏

   1994年Ishihara和Goodenough等人率先报道了在中温下具有高氧离子电导率、可用于中温固体氧化物燃料电池(SOFCs)的一种新型电解质-Sr、Mg掺杂的LaGaO_3(LSGM)。随后,在世界范围内掀起了对其研究的高潮。研究结果显示,获得高纯度即不含杂相的具有高离子电导率的LSGM材料很困难,且LSGM不具有良好的抗热震性能,这直接影响到LSGM材料在中温固体氧化物燃料电池中的广泛使用。 本论文采用固相反应法、甘氨酸法和丙烯酰胺凝胶法三种方法来合成原料粉体;用X射线衍射仪(XRD)分析粉体的成相情况;用透射电子显微镜(TEM)来检测合成粉体的形貌、粒径尺寸;研究了所得粉体的烧结性能;用阿基米德法测量试样的致密度;用扫描电子显微镜(SEM)对烧结体进行表面、断面的形貌观察。并应用“固体分子与经验理论”研究了不同Sr、Mg掺杂量的LSGM材料的价电子结构。 本论文首先通过固相反应法制备了27种不同Sr、Mg掺杂量的LaGaO_3(LSOM)材料。XRD结果表明,不同Sr、Mg掺杂量的LSGM材料,1500℃煅烧24h,部分成分的LSGM可完全由主晶相(LaGaO_3)单相组成,其余的成分由主晶相和第二相(LaSrGaO_4和LaSrGa_3O_7)组成,并作出了不同成分的LSGM材料相区结构图。SEM分析结果表明,该材料的晶粒尺寸随烧结时间的延长而增大。 其次,通过甘氨酸法制备了化学式为La_(0.85)Sr_(0.15)Ga_(0.80)Mg_(0.20)O_(0.825)的LSGM材料。结果表明,当M_(甘氨酸)/M_(金属离子)=2:1时材料的纯度最高。主晶相(LaGaO_3)在刚合成的粉体中已存在,但存在大量的第二相;随煅烧温度的升高,第二相的相对数量不断减少,主晶相的相对数量不断增加,到1400℃时完全由主晶相组成。在同样的煅烧温度下获得的粉体的纯度高于固相反应法和丙烯酰胺凝胶法,说明在制备高纯度的LSGM材料方面,甘氨酸法具有明显的优势。 本文还通过丙烯酰胺法制备了化学式为La_(0.85)Sr_(0.15)Ga_(0.80)Mg_(0.20)O_(0.825)的LSGM材料。结果表明,丙烯酰胺法所得粉体未煅烧时不存在主晶相,在800℃6h煅烧时,已存在少量的主晶相;随煅烧温度的升高,主晶相的相对量不断增加,第二相的相对量不断减少,在1500℃煅烧6h时,仍存在少量的第二相。丙烯酰胺法所得粉体粒度丙烯酰胺法所得粉体粒度低于苷氨酸法和固相反应法,约为80nm,说明该法可用来制备纳米细粉,这是该种方法的优势。 本文接着研究了固相反应法制备的LSGM试样的离子导电性。结果表明,随含量的增加,电导率开始增加,达到最大值后逐步减少。LSGM的电导率先随烧结时间的增大而增大,然而,当烧结时间超过24h,其电导率随晶粒尺寸的增大而将低。随测试温度的升高,LSGM材料的离子电导率升高。 最后,本文还研究不同Sr、Mg含量的LSGM材料的价电子结构,提出了复合参量p,可采用该参量预测具有高离子电导率的LSGM材料的成分。……   
[关键词]:锶镁掺杂的LaGaO_3;固相反应法;甘氨酸燃烧法;丙烯酰胺凝胶法;价电子结构
[文献类型]:博士论文
[文献出处]:合肥工业大学2007年