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电化学法降解焦化废水中的氨氮

郭文倩

   随着焦化工业生产规模的不断扩大,在国民经济飞速发展的同时,也给环境造成了严重的污染。焦化废水中污染物种类繁多,其中化学耗氧量(COD)高达1000~3000mg/L,氨氮浓度在200mg/L以上。目前常用的处理方法是生物法,但该法占地面积较大,对净化工段要求严格,经过普通生物法处理的酚、氰等污染物能基本达标,但氨氮却达不到排放标准,而氨氮又是使水体富营养化的主要污染物,它的去除是当前水处理中存在的主要问题。本文采用具有常温常压、易控制等优点的电化学氧化技术,制备了Ti/SnO_2+Sb_2O_4/PbO_2阳极,考察了影响该电极降解焦化废水中氨氮的各个因素,探讨了电催化氧化氨氮的机理。本论文首次从能耗评价、机理探讨方面系统地对电化学处理焦化废水中氨氮进行了研究,为焦化废水中氨氮的处理提供一种新的方法。 首先用热分解法、电沉积法制备以钛为基体、以SnO_2+Sb_2O_4为中间层、以PbO_2为活性层的具有协同效应的新型电催化剂——阳极材料。通过SEM、XRD、XPS等表征手段考察其电极表面形貌、结构物相、组成价态等;并通过循环伏安法、快速寿命法测定电极的电催化性能及寿命。最后得出:中间层SnO_2+Sb_2O_4表面晶粒均匀细小、结合紧密无裂缝,呈纳米结构,是一种优良的氧化物电极中间层材料;PbO_2活性层表面粗糙度大,成分为四方相结构的Pb_(0.986)O_2,与中间层氧化物可形成良好的固溶体,具有优良的催化性能,有利于提高电极的预期使用寿命和电化学性能。且得到Ti/SnO_2+Sb_2O_4/PbO_2的预期使用寿命可达15.67年。 然后通过正交实验方法,考察了电流密度、支持电解质的浓度、阳极材料和pH值等因素对电化学氧化氨氮的影响。得出各因素对电化学降解氨氮的影响效果依次为:阳极材料>电流密度>Cl~-浓度>pH值。从离子色谱图分析可知,没有检测到氮氧化合物,说明氨氮在该过程中转化为氮气。以Ti/SnO_2+Sb_2O_4/PbO_2为阳极,电流密度0.05A/cm~2下,处理氨氮浓度为250mg/L的焦化废水,1小时后氨氮被完全去除,电流效率为80.9%,消耗电能43.28kwh/kgNH_3-N,达到了《污水综合排放标准》GB8978-1996的要求。 最后通过循环伏安法,分析在不同扫描速率下相同浓度氨氮溶液的线性扫描伏安曲线,判定该电极过程属于不可逆过程,且进一步说明,氨氮通过电化学氧化最后被氧化为氮气。同时探讨了氨氮的电化学氧化机理,得出Cl_2+H_2O→HOCl+H~++Cl~-为控制步骤。氨氮电氧化机理的探讨可为实现工业化提供一定的理论依据。……   
[关键词]:焦化废水;电化学;氨氮;反应机理
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:太原理工大学2007年