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硒、硫催化含氮化合物羰基化新催化反应体系的研究

王小芳

   本论文旨在探索非金属Se或S催化羰基化的简单、温和、高效、绿色的催化反应体系。 考察了90℃,常压硝基苯存在下,硒催化苯胺的羰基化反应,发现反应中消耗的苯胺的量比硝基苯多。反应中,硝基苯不仅进行着还原羰基化反应,而且主要是在苯胺的硒催化氧化羰基化成脲的反应中充当像氧气那样氧化剂的角色。 实现了常压下硒催化芳香硝基化合物还原羰基化成脲的反应,最高产率可达到94%。并成功的把该温和的催化体系应用到2-硝基酚类化合物的氧化还原羰基化反应,得到了产率从中等到良好的2-苯并噁唑啉酮类化合物。 发展了一种高效的、绿色的在不加溶剂的条件下硒催化芳香硝基化合物、水、一氧化碳(2.0MPa)、三乙胺合成对称的1,3-二芳基脲类化合物的方法,得到了高产率的对称二芳基脲。 开发了一种含单质硫、离子液体的催化体系,并将其应用到芳香硝基化合物和相应的苯胺、一氧化碳的羰基化反应,最高产率可达到96%。此外,采用该催化体系,得到了收率为70%的N-苯基-N’-哌啶脲。发展了一种非卡宾法合成咪唑基的硫脲、硒脲的新方法,即单质硒或硫分别和咪唑基离子液体的直接反应,在不加溶剂和其他添加剂的条件下,咪唑基的硒脲在胺的羰基化反应体系中表现出了较高的催化活性。……   
[关键词]:硒催化;硫催化;羰基化;对称脲;离子液体;硒脲
[文献类型]:博士论文
[文献出处]:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)2006年