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PbO_2/Ti电极电催化氧化降解邻氯苯酚性能的研究

杨玉美

  有毒难降解有机废水对人类和环境危害极大,因缺乏有效地处理方法,此类废水的处理成为水处理领域的难点。电催化氧化技术具有特殊的降解有机物的能力,越来越引起人们的广泛关注。氯酚类芳香化合物是难降解有毒有机物的典型代表,邻氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)是其中的代表之一。本文以邻氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)为模型污染物,进行了电化学水处理技术方面的基础研究。 在污染控制的电化学研究中,电极材料的研究与开发是一个热门问题,而与电催化特性密切相关的阳极材料更是人们关注的焦点,随着电催化理论与实践的迅速发展,人们越来越重视新型、高效催化阳极材料的研究与开发。电极材料和制备方法不仅影响电极结构,还影响电极的电催化性能与稳定性。本文制备了掺杂改性的PbO2/Ti电催化电极,并评价电极对特定有机废水的处理效果,以期优化电极制备工艺,提高有机污染物的降解效率,降低能耗,为电化学技术在废水处理中更快应用于实际做工作。 首先采用恒电位电沉积法制备了无掺杂的以及分别掺杂Fe、Cu的三种PbO2/Ti电极,并优化了电极制备工艺:沉积电位和掺杂量。然后以2-CP为目标污染物,采用极化曲线法、循环伏安法、恒电位计时电流法和交流阻抗法等几种电化学测试方法分析比较了所制备电极的电催化性能。极化曲线和循环伏安曲线测试结果表明:在0.1 MNa2SO4溶液中,三种电极的析氧电位大小顺序为Fe-PbO2/Ti>Cu-PbO2/Ti>PbO2/Ti,析氧电位越高,对氧气的析出表现出来的惰性越强;在5 mM2-CP+0.1 MNa2SO4溶液中,三种电极对应的2-CP氧化峰电流值的大小顺序为Fe-PbO2/Ti>Cu-PbO2/Ti>PbO2/Ti,表明掺杂电极的电催化活性较高。恒电位计时电流法和交流阻抗法测试结果表明:三种电极上2-CP被氧化降解的速率大小顺序为:Fe-PbO2/Ti>Cu-PbO2/Ti>PbO2/Ti,电极的阻抗图谱均由一个半圆组成,表明2-CP的电催化氧化降解过程是由电荷传质控制的。最终研究结果表明:掺杂Fe, Cu的改性电极的电催化性能优于普通的PbO2/Ti电极,且掺杂Fe的电极的电催化性能最高。 通过对电解过程中溶液的紫外光谱分析,表明三种电极上2-CP的去除率大小顺序为Fe-PbO2/Ti>Cu-PbO2/Ti>PbO2/Ti。接下来讨论了2-CP在三种电极上的降解动力学,通过研究降解动力学方程并拟合动力学曲线得知:三种电极上2-CP的降解均遵循表观拟一级反应动力学特征。最后对2-CP的去除机理进行了初步探讨,表明2-CP在Pb02阳极上的电催化氧化降解是阳极电催化作用产生的·OH等活性中间体进攻有机物的结果,但此机理有待进一步探讨。……   
[关键词]:电催化氧化;难降解;析氧反应;PbO_2/Ti电极;邻氯苯酚
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:曲阜师范大学2011年