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硅胶键载脂肪多胺吸附材料的设计、合成及性能研究

张盈

  脂肪多胺类化合物是一类能与某些金属离子形成螯合配位键的特性分离材料,尤其对贵金属和重金属具有良好的选择吸附性,因此广泛应用于废水处理、冶金、分析、海洋化学等领域。本文通过对制备方法的探讨及分子结构的设计,设计并制备了三个系列的十二种硅胶键载脂肪多胺吸附材料。利用元素分析、红外光谱(FT-IR)、孔结构分析、热重分析等方法对所合成吸附材料的结构和性质进行了系统表征。 以3-氯丙基三甲氧基硅烷(CPTS)为偶联剂,分别采用异相直接胺化法、均相直接胺化法、异相端基保护法和均相端基保护法制备了硅胶键载二乙烯三胺(DETA)吸附材料,SG-DETA-1、SG-DETA-2、SG-DETA-3、SG-DETA-4。考察了所得吸附材料对Ag(I)、Cu(II)、Ni(II)、Hg(II)、Zn(II)、Pb(II)等金属离子的螯合吸附性能,研究了不同制备方法对吸附性能的影响。研究发现,直接法、均相法有利于提高材料的功能基含量,且对金属离子的吸附量较高,而端基保护法所制材料则更大程度地提高了功能基的利用率。 以3-(2,3-环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(GPTS)为偶联剂,分别采用异相直接胺化法、均相直接胺化法、异相端基保护法和均相端基保护法四种方法制备了硅胶键载DETA吸附材料,SG-HE-dD、SG-HO-dD、SG-HE-pD、SG-HO-pD。考察了所得吸附材料对Cu(II)、Ni(II)、Hg(II)、Pb(II)等金属离子的螯合吸附性能,研究了材料制备方法对吸附性能的影响。结果表明,端基保护法所得吸附材料的功能基含量比直接法所得吸附材料的功能基含量低,但是对金属离子的吸附量和功能基的利用率均比直接法的高。四种吸附材料对Hg(II)的吸附过程均为液膜扩散控制机理。SG-HE-dD、SG-HO-dD和SG-HE-pD对Hg(II)的吸附均较好的符合拟一级动力学方程,而SG-HO-pD对Hg(II)的吸附很好的符合拟二级动力学方程。等温吸附结果表明,Langmuir等温吸附方程的线性和非线性形式及Redlich-Peterson等温吸附方程的非线性形式均可以很好的描述四种材料对Hg(II)的吸附行为。四种吸附材料具有良好的解吸与重复使用性能,可用5%硫脲+0.1 mol L-1的HNO3实现Hg(II)的完全解吸,使用五次吸附容量基本不变。 采用发散式合成法,分别合成了硅胶键载DETA、硅胶键载三乙烯四胺(TETA)型低代数树形分子吸附材料,SG-DETA、SG-DETA2、SG-TETA和SG-TETA2。考察了四种吸附材料对Au(III)的吸附性能。随着负载多胺分子的代数的增加,其吸附能力增强;多胺分子的链长增加,其吸附能力也相应增强。四种吸附材料对Au(III)的吸附动力学研究表明吸附过程均为液膜扩散控制机理,较好的符合拟二级动力学方程。等温吸附表明,Langmuir等温吸附方程的线性形式及Redlich-Peterson等温吸附方程的非线性形式均可以对SG-DETA、SG-DETA2、SG-TETA和SG-TETA2很好的描述对Au(III)的吸附行为。四种吸附材料对Au(III)的吸附均为自发的单分子层化学吸附。同时,四种吸附材料对Au(III)的吸附选择性非常好,可以在某些混合金属离子溶液中实现金的回收。四种吸附材料均具有良好的解吸与重复使用性能,可用4%硫脲+0.1 mol L-1的HCl实现Au(III)的完全解吸,但再生后吸附材料的吸附能力、解吸能力下降,可能是对Au(III)的吸附过程中伴随有氧化还原作用。……   
[关键词]:硅胶键载脂肪多胺;吸附材料;合成;端基保护法;低代数树形分子
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:鲁东大学2009年