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碳纳米管的悬浮及其对抗生素类药物的吸附机理研究

于晓冬

  碳纳米管作为一种新型的碳质纳米材料,具有巨大的应用前景。然而,在碳纳米管及其产品的生产、使用和处理过程中,各种形式的碳纳米管会通过不同的途径进入环境当中。碳纳米管不仅本身对生物和人体具有一定的毒性,还会通过强的吸附作用在很大程度上改变污染物的迁移、转化和归趋等环境行为,可能对环境和生态带来严重的负面影响。另外,由于抗生素类药物的大范围使用,其对人类健康和生态健康的潜在风险也受到广泛关注。因此,研究碳纳米管在水体中的悬浮情况及其与抗生素类药物的吸附过程很有必要。 本文以碳纳米管为主要研究对像,研究了其在水环境中的悬浮分散与聚集情况,考察了超声波分散处理、天然有机质及表面活性剂对碳纳米管在水体中悬浮的影响,并提出了测定其悬浮液浓度的方法。选用了两种不同类型的常用抗生素诺氟沙星(NOR)和氧四环素(OTC),通过吸附批试验及单点浓度试验研究了其在功能化多壁碳纳米管上的吸附行为。研究结果表明: 与振荡处理相比,超声波处理能够更大的提高碳纳米管在水体中的悬浮能力,但超声时间与碳纳米管悬浮情况之间并不是简单的线性关系,存在着最佳超声时间。DOM或表面活性剂的存在会很大程度上影响碳纳米管在水环境中的悬浮状态,DOM与表面活性剂的浓度与碳纳米管悬浮之间也不是线性关系,存在最佳浓度,DOM和表面活性剂的性质也是影响碳纳米管悬浮的主要因素之一 NOR在所有吸附质上的吸附等温线都具有高度非线性,并可由Freundlich模型和Polanyi-Manes模型进行高度拟合;通过比较不同pH值下的吸附系数发现,疏水反应和静电反应在碳纳米管吸附NOR过程中起到了重要作用,与C-CNTs相比,H-CNTs对NOR具有更高的吸附能力,其吸附差异可由,π-π电子给受体(EDA)理论解释。 不同温度下NOR在碳纳米管上的吸附/解吸存在一定程度的解吸滞后,温度对吸附和解吸过程均有明显影响。NOR在碳纳米管上吸附的热动力学分析的结果表明:碳纳米管吸附NOR是热力学自发的,且是吸热反应。吸附位点能量分布分析的结果则进一步说明吸附过程的吸附能分布不均,NOR在低液相浓度下优先占据高能量吸附位点,之后扩展到低能量吸附位点,此结果与非线性等温线一致。 Ca2+的存在对OTC吸附及UV响应值具有不同程度的影响,而由Na离子引起的离子强度则没有明显作用。通过批试验进行OTC在G-CNTs、C-CNTs和H-CNTs上的吸附试验,结果表明碳纳米管上对OTC的吸附等温线都具是非线性的,与天然吸附剂相比吸附更强,这一结果进一步说明了吸附能量分布的不均一性。 通过改变体系pH、离子强度和Ca2+的存在等发现由Na离子引起的离子强度对OTC在碳纳米管上的吸附过程无显著影响,而Ca2+则可能通过“桥接”作用影响碳纳米管对OTC的吸附量。除此以外,EDA反应也是OTC在碳纳米管上吸附的主要机理。……   
[关键词]:碳纳米管;悬浮;吸附/解吸;热动力学;吸附位点能量分布
[文献类型]:博士论文
[文献出处]:中国海洋大学2010年