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改性活性半焦脱除烟气中NO_X的研究

王萍

  燃煤烟气中产生的NOx排放量越来越大,对环境造成的污染日趋严重,必须采取相应的措施减少NOx的排放,降低其对人类生活及环境造成的危害。 目前,NH3选择性催化还原(SCR)工艺脱除烟道气中NOx的技术已用于工业化生产,但由于NH3容易泄漏、腐蚀性强、设备投资大、操作难度高、能形成硫酸铵等造成管道堵塞,使该技术的应用受到限制。因此,为寻找新的、更有效的脱除方法,本文在前人研究的基础上,以廉价府谷半焦代替传统方法中的活性炭进行烟气脱硝研究,得到了一些新的、有意义的结果。半焦是煤在较低温度下(600-700℃)热解的产物,未完全分解,不仅含有丰富的氢氧元素,而且有丰富的孔隙和表面结构,为活化剂顺利进入颗粒内部进行活化提供了有利条件。 本文以工业府谷半焦为原料,利用水热活化、HNO3氧化改性、NaOH改性、O3化、负载金属氧化物以及它们之间的多步组合改性制备出府谷半焦催化剂。表面酸碱性的测试结果表明:原料府谷半焦表面呈碱性;HNO3氧化改性或O3化后表面碱性官能团含量大幅度下降,酸性官能团含量显著增加,府谷半焦表面呈酸性;高温煅烧可以使府谷半焦表面官能团发生重排,酸性官能团分解成碱性官能团,酸性官能团含量明显减少,碱性官能团的含量显著增加。O3化和NaOH改性相结合改性后的府谷半焦表面碱性官能团最多。 在模拟原料气气氛下,利用固定床反应器,对原料府谷半焦和改性府谷半焦催化剂脱除NOx的性能以及工艺操作参数对脱硝活性的影响进行了研究。研究表明:单一或是两步活化改性的府谷半焦脱硝性能并不理想。多步组合改性制得的FNaO700脱硝效果最好,穿透时间可达920min。 之后在改性后的府谷半焦催化剂载体上负载不同种类的金属氧化物(Fe2O3,CuO, V2O5),考察脱硝活性,结果表明:在改性府谷半焦上负载不同的金属氧化物后,脱硝性能均有所提高,负载1%的Fe203脱硝效果最好,穿透时间达到1720min。 采用固定床反应器考察了反应温度、空速、烟气中02浓度和H20含量等工艺条件对催化剂脱硝性能的影响。结果表明:反应温度对活性府谷半焦脱硝性能影响较大,催化剂最佳反应温度为80℃,最佳的操作空速为800h-1;烟气中通入O2能显著提高府谷半焦吸附催化剂的脱硝性能,O2含量以5%为宜,水蒸汽对府谷半焦吸附催化剂脱除NO有毒化作用,因此在脱NO操作时应避免水汽的存在。 对失活府谷半焦催化剂进行了热脱附法再生、水洗法再生以及氨水再生。考察了水洗再生中煅烧温度、煅烧时间对再生效果的影响。研究结果表明:再生后府谷半焦催化剂的NO脱除效率下降,三种再生方法中,水洗法再生效果最好。最佳再生条件为:煅烧温度700℃,再生时间1-1.5h。 利用比表面积和孔容测定(BET)、扫描电镜(SEM)分析手段对府谷半焦催化剂进行评价。……   
[关键词]:烟气脱硝;活性半焦;氮氧化物;再生
[文献类型]:硕士论文
[文献出处]:中国海洋大学2010年